A ilha deve o seu nome a Santa Irene, nome pelo qual os venezianos a denominavam. Era anteriormente conhecida por Kallístē (em grego clássico, "a mais bela", ou Tera, nome que ainda hoje ostenta em grego.
No século XIII o primeiro dos venezianos a chegar foi Iacopo Barozzi, quando chamaram a ilha com o nome de Santorini, até 1335.
A ilha gradualmente caiu sob o domínio otomano a partir de meados do século XVI e juntou-se à Grécia durante a Guerra da Independência em 1821.
A última erupção vulcânica do arquipélago ocorreu em 1950.
Para além da ilha principal, Santorini tem nas suas proximidades diversos ilhéus, formando um grupo quase circular de ilhas, vestígio da grande erupção que despedaçou a ilha.
O grupo de ilhas é também conhecido por Tira.
Santorini é o vulcão mais activo do denominado Arco Egeu, sendo constituída por uma grande caldeira submersa, rodeada pelos restos dos seus flancos. Esta forma actual da ilha deve-se, em grande parte, à erupção que há aproximadamente 3500 anos (cerca de 1680 a.C.) destroçou o seu território.
Aquela erupção, de grande explosividade, criou a actual caldeira e produziu depósitos piroclásticos com algumas centenas de metros de espessura que recobriram tudo o que restou da ilha e ainda atingiram grandes áreas do Egeu e dos territórios vizinhos.
O impacto daquela erupção fez-se sentir em toda a Terra, mas com particular intensidade na bacia do Mediterrâneo.
A erupção parece estar ligada ao colapso da Civilização Minoica na ilha de Creta, distante de Santorini 110 km ao sul.
Acredita-se que tal cataclismo tenha inspirado as posteriores lendas acerca de Atlântida.
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